Район расположен в пределах Хэнтэй-Чикойского нагорья и Онон-Ингодинского среднегорья. Наиболее крупными орографическими единицами являются Даурский и Могойтуйский хребты, ориентированные в северо-восточном направлении. Высшая точка — гора Алханай (1662 м).

На территории района находятся национальный парк «Алханай» и Дульдургинский заказник. На юго-востоке лежит слабохолмистая Приононская равнина. Имеются месторождения и проявления золота, берилла, розового кварца и др.: Дыбыксинское, Зун-Шабартай, Илинское, Талачинское, Нарин-Кундуйское и др.

Климат резко-континентальный. Лето жаркое. Ср. температура в июле +16 ÷ +18 °C (максимальная + 38 °C). Зима холодная, солнечная. Средняя температура в янв. −22 ÷ −24 °C (абс. минимум −47 °C). Осадков выпадает от 300 до 400 мм/год. Продолжительность вегетационного периода 90—150 дней.

Протекают pеки Иля, Оленгуй, по южной границе — Онон. Находятся несколько минеральных источников (Угса-хай, Аршан, Урей). На западе и в центральной части района почвы горные мерзлотно-таежные типичные, глеевые, дерновые, оподзоленные, переходящие в горные серые лесные неоподзоленные глубокопромерзающие. На востоке распространены черноземы мучнисто-карбонатные и бескарбонатные или малокарбонатные глубокопромерзающие. Горная лиственничная и сосново-лиственничная тайга с подлеском из рододендрона господствует на хр. Даурский и Могойтуйский. В широких падях — ерники. В лесостепи — леса светлые, сухие, с густым и разнообразным по видовому составу травяным покровом. Степи — пижмовые, типчаковые. В речных долинах встречаются лугово-тополевые ассоциации.